1920年底，与李立三等共同发起创建了劳动学会，团结了广大的勤工俭学学生。1921年2月28日，赵世炎和李立三等参加了蔡和森、向警予等领导的400名勤工俭学学生向中国驻法公使馆进入请愿示威，提出“要吃饭权、工作权、求学权。”遭到了法国军警的镇压，此举即为勤工俭学史上著名的“二·二八运动”。
赵于法国间，与在法的周恩来、张申府，在比利时的李维汉、刘伯坚、聂荣臻、王若飞等联系甚密。1922年6月3日，赵世炎发起组织了“中国少年共产党”。赵出任书记，并主办了《赤光》半月刊。
1923年3月18日，赵世炎、王若飞等奉中共指示，带一批革命骨士前往莫斯科东方大学学习。1924年春，赵以列席代表身份参加了共产国际第五次代表大会和赤色职工国际大会。是年秋，赵回到北京，中共中央任命其为北京地委书记。北方区执行委员会成立后，其又担任了北方区执行委员会宣传部长兼职工运动委员会书记。与李大钊一起领导北方的中共组织。
冯玉祥发动北京政变后，孙中山决定北上，赵认为孙先生应当北上，但愿先生不要为军阀和帝国主义所利用。当合则留，不合则去。1925年2月1日，段祺瑞不顾中山先生反对，悍然召开了“善后会议”，赵撰文批驳，其文题《善后会议悍然召集》。